本申请提供了一种控制铁电单晶电致形变取向的方法,将三方铁电单晶(001)面进行斜切,得到斜切后的单晶;将所述斜切后的单晶在外加电场下进行初始极化,然后在外加反向电场下进行极化,得到反向极化后的单晶。本申请采用斜切方式对三方相铁电单晶(001)面进行处理,使单晶表面不再是严格(001)取向;这样在上下翻转电场时,109°极化翻转的比例会增大。本发明通过对(001)取向三方铁电单晶施行简单的斜切工艺,使得表面法向与晶轴不重合,破坏自发极化方向围绕表面法线的对称性,提高109度极化翻转的出现几率,从而对电致形变取向实现了控制。本发明优选加温辅助极化,可实现单一109度畴转路径,利于磁性薄膜/压电单晶异质结等应变调控应用。